Abstrak
Diaktifkan oleh konfigurasi Li-O-Li dengan keadaan O2p nonikatan (lO2p), reaksi redoks anionik (ARR) dalam oksida berlapis kaya Li (LLO) berkontribusi pada kapasitas tambahan tetapi menunjukkan ireversibilitas yang signifikan, yang menyebabkan hilangnya oksigen permukaan yang parah. Di sini, keadaan oksigen nonikatan permukaan (SNBOS) diatur oleh rekayasa struktur permukaan terintegrasi untuk menekan hilangnya oksigen permukaan dan meningkatkan reversibilitas ARR. Pada lapisan terluar, konversi struktur berlapis menjadi lapisan LiLaO2 dan struktur fase spinel menghilangkan lO2p, sehingga mencegah aktivasi ARR dan menekan reaksi samping antara elektrolit dan ion oksigen teroksidasi. Selain itu, dengan memperkenalkan logam 5d La pada permukaan dekat, energi lO2p berkurang sesuai dengan peningkatan celah transfer muatan Δ dan suku tolakan coulomb dd U berkurang, membuat U/2 menurun mendekati Δ dan meningkatkan reversibilitas ARR. Lebih jauh, ditunjukkan bahwa oksigen teroksidasi dari sampel yang dimodifikasi tidak dapat menjadi gas O2 dan keluar, tetapi lebih banyak berada dalam bentuk anion dimer oksigen bervalensi tinggi O_2^(n-), yang mengurangi kedalaman reaksi ARR permukaan dan menghambat kehilangan oksigen. Oleh karena itu, material yang dirancang menunjukkan stabilitas siklus dan kinerja kinetika yang luar biasa.
Tinggalkan Balasan