Modulasi Kinetika Transportasi Li+ dan Stabilitas Struktural Secara Bersamaan pada Elektroda Padat Berbasis Mn Kaya Li dengan Rekayasa Partikel Skala Ganda

Abstrak
Oksida berbasis Mn kaya Li (LRMO) merupakan katoda yang menjanjikan untuk baterai litium serba-padat (ASSLB) karena kapasitas teoritisnya yang tinggi. Namun, aplikasi praktisnya terhalang oleh transportasi Li+ yang lambat dan ketidakstabilan antarmuka. Di sini, kami menunjukkan bahwa ukuran partikel primer dan sekunder LRMO memainkan peran penting dalam memengaruhi kinetika transportasi Li+ dan stabilitas antarmuka. Dengan ukuran partikel primer yang tetap (0,1 um), partikel sekunder yang besar (~10 μm) menghambat transportasi Li+ dengan menciptakan jalur transportasi yang berliku-liku dan menyebabkan retakan yang disebabkan oleh tegangan. Mengurangi ukuran partikel sekunder meningkatkan kinetika transportasi Li+; namun, partikel sekunder yang terlalu kecil (~1 μm) menyebabkan geometri titik-kontak yang buruk pada antarmuka LRMO/elektrolit padat (SSE) dan peningkatan pelepasan oksigen, yang memicu transformasi fase dan oksidasi SSE, yang selanjutnya menghalangi transportasi Li+. Ukuran partikel sekunder optimal sekitar 5 μm memberikan keseimbangan antara efisiensi transpor Li+ dan integritas struktur antarmuka. Lebih jauh, peningkatan ukuran partikel primer hingga ~0,46 μm mengurangi resistansi batas butir, meningkatkan transpor Li+ dan meminimalkan reaksi samping. Optimasi skala ganda ini menghasilkan kapasitas tinggi 200,2 mAh g-1 pada 0,05 C dan stabilitas siklus yang sangat baik dengan retensi kapasitas 67,4% setelah 500 siklus pada 0,3 C, yang menyoroti pentingnya rekayasa partikel skala ganda untuk ASSLB berbasis LRMO.