Kerangka Organik Kovalen dengan Polaritas Tinggi untuk Sintesis Hidrogen Peroksida Tanpa Zat Pengorbanan di Bawah Katalisis Cahaya Tampak

Abstrak
Makalah ini menyajikan tiga kerangka organik kovalen fotoaktif (COF) berhiaskan sulfon atau siano dengan panjang lengan dan ikatan yang dapat disesuaikan untuk sintesis fotokatalitik hidrogen peroksida (H2O2). Ditemukan bahwa, setelah mengganti ikatan imina dengan vinilen siano, di bawah penyinaran cahaya tampak, laju produksi H2O2 (HPR) meningkat secara signifikan dari 2261 μmol h-1 g-1 menjadi 7613 μmol h-1 g-1 dalam air murni dan atmosfer O2 tanpa bantuan agen pengorbanan apa pun. Meskipun dalam atmosfer udara, nilai HPR-nya masih mencapai 6339 μmol h-1 g-1 dengan kemampuan daur ulang yang baik. Peningkatan kinerja katalitik dikaitkan dengan polaritas yang ditingkatkan melalui penggabungan gugus sulfon atau siano polar yang kuat dalam kerangka COF, yang menghasilkan pemisahan elektron dan lubang yang dihasilkan secara efektif, intensitas arus foto yang tinggi dan resistansi muatan yang rendah serta peningkatan hidrofilisitas permukaan. Mekanisme fotokatalitik dipelajari melalui perhitungan teoritis dan percobaan perbandingan yang dilakukan dalam kondisi aerobik dan anaerobik dengan ada dan tidaknya berbagai pemulung elektron, lubang, radikal superoksida, dan radikal hidroksil dalam sistem reaksi.